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編輯 | 紫羅

傳統的材料研發模式主要依賴「試錯」的實驗方法或偶然性的發現，其研發過程一般長達 10-20 年。

雖然基于機器學習 (ML) 的數據驅動方法可以加速清潔能源技術新材料的設計，但由于缺乏大型高保真實驗 數據 庫，其在材料研究中的實際應用仍然受到限制。

近日，美國西北太平洋國家實驗室和阿貢國家實驗室的研究團隊，設計了一個高度自動化的工作流程，將高通量實驗平臺與最先進的主動學習算法相結合，可有效篩選對陽極電解質具有最佳溶解度的二元有機溶劑。

除了設計用于開發高性能氧化還原液流電池的高效工作流程之外，該 機器學習 引導的高通量機器人平臺為加速發現功能材料提供了一種強大而通用的方法。

審稿人點評道：「該研究表明， AI 引導的機器人平臺可以有效地尋找能源應用中溶劑電解質的非直觀組合。這項工作對電池界具有重要意義。」

該研究以《An integrated high-throughput robotic platform and active learning approach for accelerated discovery of optimal electrolyte formulations》為題，于 2024 年 3 月 29 日發布在《Nature Communications》上。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-47070-5
設計具有目標功能特性的材料對于開發清潔能源技術應用和實現電力深度脫碳至關重要。然而，傳統的試錯方法成本高昂且耗時。

氧化還原活性分子的溶解度是決定氧化還原液流電池（RFB）能量密度的重要因素。然而，電解質材料發現的受到實驗溶解度數據集缺乏的限制，而這些數據集對于利用數據驅動的方法至關重要。

盡管如此，由于缺乏有機溶劑系統的標準化和與應用相關的實驗溶解度數據，為非水性 RFB (NRFB) 開發高度可溶的氧化還原活性有機分子（ROM）仍是一項艱巨的任務。

通過利用自動化高通量實驗（HTE）平臺，可以提高「過量溶質」溶解度測量方法的可靠性和效率，并構建 NRFB 的溶解度數據庫。然而，即使利用 HTE 系統，潛在溶劑混合物的多樣性也使得篩選過程更加耗時且昂貴。

主動學習（AL），特別是貝葉斯優化（BO），已被證明是加速尋找儲能應用所需電解質的可靠方法。因此，由 BO 指導的閉環實驗工作流程可用于最大限度地減少 HTE 執行。

ML 引導的高通量實驗機器人平臺

在此，研究人員使用 2,1,3-苯并噻二唑（2,1,3-benzothiadiazole，BTZ），一種高性能陽極電解質，具有高度的離域電荷密度和良好的化學穩定性，作為模型 ROM。重點是研究其在各種有機溶劑中的溶解度，展示機器學習引導的高通量實驗（HTE）機器人平臺在加速 NRFB 電解質發現方面的潛力。

圖示：基于機器學習（ML）引導的高通量實驗平臺的閉環電解質篩選過程示意圖。（來源：論文）
具體來說，研究人員設計了一個閉環溶劑篩選工作流程，由兩個連接的模塊組成，即 HTE 和 BO。HTE 模塊通過高通量機器人平臺進行樣品制備和溶解度測量。BO 組件由替代模型和采集函數組成，兩者共同充當預言機，進行溶解度預測并建議新的評估溶劑。

工作流程如下圖所示，具體步驟：

首先，通過 HTE 平臺準備 ROM 的飽和溶液和分析樣本。接下來，獲取這些樣品的核磁共振 (NMR) 光譜，并利用光譜數據計算 ROM 的溶解度。
然后，該數據集用于訓練替代模型，作為 BO 過程的一部分，該模型用于預測搜索空間內未經測試的樣本的溶解度。
隨后，在 BO 框架內應用采集函數來指導新樣品的選擇，根據預測溶解度值和相關不確定性（即適應度得分）的平衡指導評估，從而簡化潛在溶劑的發現和分析。

比手動處理樣品快 13 倍以上

自動化平臺可以在最少的人工干預下制備溶質過量的飽和溶液和定量核磁共振 (qNMR) 樣品。

通過自動化 HTE 工作流程，完成 42 個樣品的溶解度測量的總實驗時間約為 27 小時（~39?分鐘/樣本，運行更多樣本時每個樣本的時間更短）。這比使用「過量溶質」方法手動處理樣品快 13 倍以上（每個樣品大約需要 525 分鐘）。

除了 HTE 系統提供的速度提高外，研究還非常重視控制實驗條件，例如溫度（20℃）和穩定時間（8小時），以確保準確測量 BTZ 在各種有機溶劑中的溶解度。

圖示：自動化高通量實驗 (HTE) 平臺概述。（來源：論文）

根據文獻綜述和對溶劑特性的考慮，研究人員列出了 22 種 BTZ 潛在候選溶劑。然后，通過將這 22 種單一溶劑成對組合，進一步列舉了另外 2079 種二元溶劑，每種溶劑具有 9 種不同的體積分數。

表：22 種候選有機溶劑列表及其理化性質。（來源：論文）

該平臺從包含 2000 多種潛在溶劑的綜合庫中識別出多種溶劑，其原型氧化還原活性分子 2,1,3-苯并噻二唑的溶解度閾值超過 6.20?M。值得注意的是，綜合策略需要對不到 10% 的候選藥物進行溶解度評估，這凸顯了新方法的效率。

圖示：通過貝葉斯優化 (BO) 識別所需電解質。（來源：論文）

研究結果還表明，二元溶劑混合物，特別是那些摻入 1,4-二惡烷（ 1,4-dioxane）的溶劑混合物，有助于提高 BTZ 的溶解度。

總之，研究展示了用于電解質篩選的 ML 引導的 HTE 平臺，其中 ML 預測和自動化實驗協同工作，可有效篩選對 BTZ 具有最佳溶解度的二元有機溶劑。

該研究不僅有助于連接數據科學和傳統實驗科學領域，而且還為未來開發專用于電池電解液篩選的自主平臺奠定了基礎。